所属栏目：矿业论文范文发布时间：2026-02-03浏览量:457
硅酸盐熔体在地球形成和演化的各个阶段均扮演了至关重要的角色，是地球内部物质循环与能量传递的关键载体，具有非常活泼的物理化学性质。深入理解硅酸盐熔体在高温高压下的物理性质，对于准确诠释与熔融密切相关的地质过程与现象具有重要意义。近年来对硅酸盐熔体物理性质的研究取得了显著进展，通过结合模拟计算，不仅促进了我们对熔体基本物理性质的认知，还解析了熔体结构变化导致物理性质改变的机制;通过与地球物理观测及地球化学分析结合，极大地推动了对熔融在地球内部状态和过程中重要作用的理解。本文综述了熔体物理性质的特征，探讨了随温度、压力及成分变化的规律，分析了性质变化的潜在原因，总结了相关性质的定量模型，并阐释了一些具有重要意义的应用。
关键词
硅酸盐熔体;物理性质;挥发分;定量模型;地球内部过程
论文《硅酸盐熔体的物理性质及其对地球深部状态和过程的启示》发表在《矿物岩石地球化学通报》，版权归《矿物岩石地球化学通报》所有。本文来自网络平台，仅供参考。
0 引言
硅酸盐熔体具有很强的物理化学活性，在地球演化历史的各个阶段、在岩石学和地球动力学过程中都起着至关重要的作用。地球早期形成的岩浆洋可能促进了金属地核和硅酸盐地幔的分离;在现代地球洋中脊之下，上地幔部分熔融形成新的洋壳;在汇聚板块边界俯冲板片脱水和熔融，所释放的流体/熔体引发地幔楔部分熔融，导致弧火山作用，促进新陆壳的形成(Elkins-Tanton,2012;Zheng and Zhao,2017;Johansen et al.,2019);此外，许多具有经济价值的矿床的形成也与岩浆作用密切相关(Lee and Tang,2020)。可见硅酸盐熔体一直是地球及其它类地行星内部物质与能量迁移的重要载体，详细了解熔体的物理性质对正确认识与熔融相关的地质过程和现象十分关键。
硅酸盐熔体的物理性质包括密度、黏度、扩散系数、电导率、热导率等，这些物理性质的特点影响着熔体对地球内部演化的作用。熔体密度是控制岩浆分异时迁移方向的关键因素，根据熔体与周围岩石的密度差，熔体可能向上迁移或沉入地球深部，导致完全不同的地球动力学过程(Agee,1998;Sanloup,2016)。高压下熔体的密度还对位于岩石圈−软流圈边界、过渡带以及核幔边界上方的熔体重力稳定性具有重要影响(Naif et al.,2013;Schmandt et al.,2014)。黏度控制着岩浆对流的强度和晶体沉降/上浮的效率，还决定了岩浆洋的总热通量和冷却时间尺度(Abe,1997;Elkins-Tanton,2012)。在气体驱动的火山喷发中，熔体黏度的大小和挥发分的扩散快慢会影响气泡的逃逸或聚集，决定了岩浆是否会发生破裂进而控制着火山的喷发方式(Coumans et al.,2020)。电导率对温度、压力、成分尤其是挥发分十分灵敏，可以反映出地球深部的结构和状态(Ni et al.,2011a;Sifré et al.,2014)，还能为了解岩浆房和评估火山喷发前景提供依据(Laumonier et al.,2017;Li et al.,2020)。岩浆中热量的传输由热导率控制，热导率的大小制约着岩浆房和原始岩浆洋的结晶和其他热化学过程，对于岩浆作用过程和地球的热演化至关重要(Elkins-Tanton,2012;Deng and Stixrude,2021)。
硅酸盐熔体的各种物理性质之间相互关联。在数学表达式上，熔体黏度和扩散系数可以由Eyring方程联系起来，电导率与扩散系数可以由Nernst−Einstein方程关联，黏度与电导率、热导率与密度等之间的关系也有研究者尝试建立经验公式(Bridgman,1931;Pommier et al.,2013)。从机制上看，熔体黏度、扩散系数和电导率这三种迁移性质都与离子的运动有关。熔体的黏度及Si、O离子的扩散都与熔体结构的Si−O键变化有关，而熔体结构的改变又会体现在体积性质上(Persikov and Bukhtiyarov,2020)。熔体的黏度通常与运动最迟缓的组分扩散系数密切相关(Ni et al.,2015);与黏度的情况相反，熔体的电导率则取决于扩散最快的离子，而在不同黏度的熔体中，有效导电离子对电导率的贡献又会有所变化(Guo et al.,2017;Li et al.,2020)。根据高温高压实验和模拟计算研究的进展，本文回顾了硅酸盐熔体几种重要物理性质研究的成果和现状，总结了相关物理性质的计算模型，并举例阐述了它们在了解地球内部状态和演化过程中的应用。
1 熔体的体积性质
1.1 体积性质的物理量和测量方法
熔体的体积性质主要指的是密度(ρ)，涉及的物理参数包括摩尔体积(Vm)、热膨胀系数(α)、压缩系数(β)、体积模量(K)和体积模量的压力导数(K')等。密度与这些物理量之间存在复杂的关系，它们相互关联，共同影响着熔体在不同温度和压力条件下的行为。
关于熔体体积性质各物理参数之间的关系展示在表1中。熔体的密度可以表示为熔体的摩尔质量(g·f.w.)与摩尔体积(Vm)的比值(表1)。热膨胀系数(α)指示了熔体体积随温度变化的程度。对于硅酸盐熔体，α通常为正值，数值在10⁻⁵/K量级(Lange,1997)，因此热膨胀会导致熔体体积增大，密度变小。压缩系数(β)表示熔体体积随压力变化的程度。β也通常为正值，因此升高压力会导致体积减小、密度增大。体积模量(K)是压缩系数的倒数，代表了熔体抵抗体积变化的能力。K越大，表明熔体越难被压缩。体积模量的压力导数(K')表示体积模量随压力变化的速率。随着压力的增加，熔体的可压缩性减弱，K通常也会增加，而K'则是定量描述了这种增加的速率。因此熔体密度的增加可以通过体积模量的变化来描述，密度与K及K'的关系在高压下尤为重要。
熔体体积性质的物理参数可以由状态方程联系起来。状态方程描述的是熔体摩尔体积(密度)与温度、压力、成分之间的关系。
[V_{m}=V(T, P, X) quad(1)]
表1 熔体体积性质相关的物理参数及相互关系 Table 1 Physical parameters related to the volumetric properties of silicate melts,along with their interrelationships
| 物理量 | 符号 | 定义 | 单位 | 关系式 |
| 密度 | ρ | 单位体积的质量 | g/cm³ | ρ = 摩尔质量 / 摩尔体积 |
| 热膨胀系数 | α | 单位体积随温度的相对变化率(恒压) | K⁻¹ | α = (1/V)×(∂V/∂T)ₚ;α ≈ 3×(1/L)×(∂L/∂T)ₚ(L为长度) |
| 压缩系数 | β | 单位体积随压力的相对变化率(恒温) | GPa⁻¹ | β = (1/V)×(∂V/∂P)ᵀ;βₛ = 1/c²(βₛ是绝热压缩系数，c是声速) |
| 体积模量 | K | 抵抗体积压缩的能力(恒温) | GPa | K = 1/βₜ;K = V×(∂P/∂V)ᵀ;Cₚ = T×S×βₜ(βₜ是等温压缩系数，Cₚ是热容) |
| 体积模量的压力导数 | K′ | 体积模量随压力的变化率(恒温) | - | K′ = (∂K/∂P)ᵀ |
式中，Vm是摩尔体积，T是温度，P是压力，X是成分。通过建立熔体的状态方程，可以了解不同温度、压力条件下一定成分熔体的摩尔体积(密度)、热膨胀性质、压缩性质以及这些性质随成分、温度和压力变化的规律。三阶Birch−Murnaghan状态方程常常被用于表示熔体的体积性质：
[
egin{aligned}
P=frac{3}{2} K_{0} & left[left(frac{ ho}{ ho_{0}} ight)^{7 / 3}-left(frac{ ho}{ ho_{0}} ight)^{5 / 3} ight] \
& left{1+frac{3}{4}left(K_{0}'-4 ight)left[left(frac{ ho}{ ho_{0}} ight)^{2 / 3}-1 ight] ight}
end{aligned}
]
式中，ρ₀是常压下熔体密度，ρ是高压下熔体密度，K₀是零压时等温体积模量，K₀'是体积模量的压力导数。状态方程中的这些参数通过实验测定，能清楚地了解熔体密度变化的规律。
常压和高压下测量熔体密度的方法不同。常压下主要采用阿基米德双球法(Lange and Carmichael,1987;Guo et al.,2013,2014)。热膨胀系数可以通过测量不同温度下的熔体密度回归拟合得到(Lange and Carmichael,1987)，或者通过高精度的线性热膨胀实验获得(Lange,1997)。高压下熔体密度的测量可以采用沉浮法、同步辐射X射线吸收法、X射线衍射法等(Sanloup et al.,2013;Crépisson et al.,2014)。低压下熔体的压缩系数可以通过测量常压熔体声速结合熔体密度获得(表1)。
常压下熔体声速的测量可以采用超声波干涉法(Rivers and Carmichael,1987;Ai and Lange,2008)。高压下将多面砧压机与同步辐射相结合，通过原位X射线成像技术确定声波传播距离，可以获得高温高压下熔体的声速(Xu et al.,2022)。理论上布里渊散射也可以测定GHz频率范围内的波速，但目前这种方法测量熔体波速的实验还十分缺乏。根据压缩系数，熔体的体积模量可通过求倒数得到。体积模量的压力导数K₀则可以采用冲击压缩实验获得(Thomas and Asimow,2013)。此外，通过测定一致熔融矿物的熔融曲线，也可以间接得到K₀'(Lange,2007)，但这种方法主要适用于成分相对简单的熔体体系，如长石体系。
1.2 影响熔体体积的因素
1.2.1 温度效应
随着温度升高，熔体体积增加，密度降低(图1)。温度的效应体现为热膨胀系数(α)，反映了熔体体积随温度变化的程度。当温度升高时，硅酸盐熔体中硅氧四面体结构会发生重新排列和松弛，导致体积增大。并且这种重组过程在高温时更为显著，从而增加了体积膨胀的幅度。不同熔体的热膨胀系数存在差异，主要与熔体成分有关。根据实验结果，Na₂O、K₂O组分的热膨胀系数比MgO、CaO和FeO组分要高，因此富含钾钠的熔体随温度升高而体积增加的程度比富含铁镁的熔体要明显(Lange and Carmichael,1987;Lange,1997)。
随着温度的升高，熔体波速和密度都会降低(Rivers and Carmichael,1987;Guo et al.,2013,2014)，因此压缩系数会随着温度的升高而增大，K则随温度升高而变小。各种成分熔体在不同温度下K₀的差异远小于其误差范围(高达3.0)，因此可以认为K₀的温度效应可以忽略不计(Jing and Karato,2008)。
1.2.2 压力效应
压力对熔体体积有明显的改变作用，随着压力的增加，熔体体积减小，密度增大(图1)。例如当压力从0增加到5 GPa，熔体密度可以提升15%~25%(Malfait et al.,2014a,2014b)。在相对低压范围熔体密度提升的程度比在高压范围内更为明显，即K随压力的增大而增大，而K'总体上会有所降低(Sakamaki,2017,2018)。由于熔体具有很好的可压缩性，当压力增加到一定程度，熔体的密度可能会超过相应温压下矿物岩石的密度，发生密度反转(Agee,1998)。
压力效应来自于对熔体结构的改变。通过总结大量数据，Sanloup(2016)提出在不同的压力范围内，熔体体积减小的机制有所不同：在0~5 GPa时，熔体体积的减小主要因为结构中“拓扑空隙”的消失;在更高压力下，Si、Al、Fe、Mg和Ca等阳离子配位数的增加成为熔体体积减小的主要原因;而当压力超过35 GPa以后，阳离子配位数不再发生明显变化，此时熔体结构变得与晶体类似，体积的减小主要受化学键的可压缩性控制。由于熔体体积减小机制的改变，压力的效应在低压比在高压下更为明显(Wang et al.,2014;Sakamaki,2017)。
1.2.3 成分效应
硅酸盐熔体的密度主要由主量元素组分如SiO₂、Al₂O₃、FeO、MgO、CaO、Na₂O、K₂O决定，在某些情况下可能受H₂O的影响很大。成分对熔体密度的影响，主要体现在对常压熔体密度(ρ₀)、体积模量(K₀)和体积模量的压力导数(K₀')这三个参数的影响上。
常压下熔体密度是各组分偏摩尔体积的简单函数，且除了铁、钛氧化物以外，其它氧化物的偏摩尔体积和偏摩尔体积模量基本不随成分的变化而改变(Lange and Carmichael,1987;Lange,1997;Jing and Karato,2008;Guo et al.,2013)。其中SiO₂、Al₂O₃、Na₂O和K₂O的偏摩尔体积较大，而CaO、MgO的偏摩尔体积略小，因此相同温度条件下酸性熔体的密度比基性熔体要小一些。硅酸盐熔体的K₀'与成分密切相关，不同成分熔体的K₀'值通常在3~7之间，并且可能随着氧化物组分含量的变化而改变(Jing and Karato,2008)。如SiO₂含量的增加会使K₀'值从~7降低到~4(Jing and Karato,2008)，意味着在SiO₂含量高的熔体中，随着压力的增加，K₀不会迅速增加，使得酸性熔体在高压下比基性熔体更容易被压缩。富含SiO₂的熔体的K₀'值较小，是因为SiO₂组分具有非常高的可压缩性。随着压力的增加，Si的配位数会从4连续变化到6(Xue et al.,1989;Stixrude and Karki,2005)。配位数的增加使Si−O−Si键角持续扭曲从而显著提高熔体的堆积效率(Rigden et al.,1989)。此外，熔体中环状结构的拓扑变化也可以使SiO₂组分更容易被压缩(Stixrude and Bukowinski,1990)。Al₂O₃组分的效应与SiO₂相似，但由于熔体中SiO₂的含量远大于Al₂O₃，SiO₂的影响更为重要(Sakamaki and Ohtani,2022)。
水可以有效降低熔体密度。例如1 GPa、1400°C时玄武质熔体中加入4%(质量分数，下同)H₂O可以使密度从2.83 g/cm³降低到2.55 g/cm³(图1);而在更高压力下水降低熔体密度的程度会略有减弱，如~14 GPa时超基性熔体中加入5%的水可以使密度降低约0.1 g/cm³(Matsukage et al.,2005)。含水熔体中水的偏摩尔体积((ar{V}_{H_{2} O}))对熔体成分的改变不敏感，水的偏摩尔体积模量((ar{K}_{H_{2} O}))也基本不随成分而改变(Ochs and Lange,1999;Malfait et al.,2014a,2014b)。但由于水的可压缩性很强，(ar{V}_{H_{2} O})随压力变化十分明显(图2)。在低于0.5 GPa时，熔体中(ar{V}_{H_{2} O})受压力的影响比其他氧化物大~10倍(Sakamaki and Ohtani,2022)。但随着压力的增加(尤其>5 GPa时)，(ar{V}_{H_{2} O})随压力变化的幅度变小。因此，仅在较低压力条件下(<5 GPa)，含水熔体的可压缩性远高于无水熔体，且随着压力的增加，含水熔体和无水熔体之间的可压缩性差异大大减小。尽管如此，由于H₂O的分子质量小，仍然对高压下熔体的密度造成显著降低的效果(Sakamaki et al.,2006)。
加入CO₂也会降低硅酸盐熔体密度。硅酸盐熔体中CO₂的偏摩尔体积((ar{V}_{CO_{2}}))随着压力的增加最初会迅速减小，而后趋势变缓(图2)。由于熔体中CO₂比H₂O更难压缩，高压下CO₂在降低熔体密度方面更为有效(Sakamaki et al.,2011)。根据模拟计算，(ar{V}_{CO_{2}})在100 GPa以上会降低到10 cm³/mol(Ghosh et al.,2017)，但依然比(ar{V}_{H_{2} O})(<10 cm³/mol)要大(Sakamaki and Ohtani,2022)。尽管CO₂会降低硅酸盐熔体的密度，但在下地幔条件下这种影响并不强烈，4000 K时含5% CO₂的硅酸盐熔体密度可能超过下地幔底部的密度，因此核−地幔边界顶部的硅酸盐熔体可以保存大量CO₂而不影响重力稳定性(Sakamaki and Ohtani,2022)。
1.3 计算熔体密度的定量模型
1.3.1 常压熔体密度模型
通过对大量不同成分的熔体密度测量实验，Lange和Carmaichael(1987)建立了多组分熔体在常压下摩尔体积与温度和成分之间的经典模型，发现熔体的摩尔体积(V₀)是各组分偏摩尔体积((ar{V}_{i}))的线性叠加：
[V_{0}(T, X)=sum_{i} X_{i} overline{V}_{i, 0}(T)]
式中，Xᵢ是各氧化物组分的摩尔分数。这一模型适用于常压下高达1600°C温度范围。此后，通过对含铁和含钛熔体密度进一步研究发现，(ar{V}_{Fe_{2} O_{3}})不随温度和成分变化(Liu and Lange,2006)，而(ar{V}_{FeO})和(ar{V}_{TiO_{2}})与熔体成分有关(Guo et al.,2013,2014;Liu and Lange,2001)。这些实验研究给出了更准确的铁钛氧化物偏摩尔体积，提高了计算熔体密度的精确性。常压熔体密度模型为之后很多高压熔体密度实验研究提供了拟合高温高压状态方程所必须的初始密度参数值。
通过结合常压下的密度、声速、热膨胀系数等数据，可以获得熔体的等温压缩系数(βₜ)。研究发现βₜ与熔体组分之间也满足线性叠加关系(Rivers and Carmichael,1987;Ai and Lange,2008)。在较低压力范围内可以将常压下熔体的密度模型(公式4)外推到一定压力下(<2 GPa)使用：
[
egin{gathered}
V(X, T, P)=sum_{i} X_{i}left{V_{i, T_{r e f}, 0}+left(frac{partial V_{i}}{partial T} ight)_{0}left(T-T_{r e f} ight)+ ight. \
left[left(frac{partial V_{i}}{partial P} ight)_{T_{r e f}}+left(T-T_{r e f} ight) frac{partialleft(frac{partial V_{i}}{partial P} ight)}{partial T} ight](P-0.1) ight}
end{gathered}
]
[
ho=frac{sum_{i} X_{i} M_{i}}{V}
]
根据已知的(V_{i,T_{ref},0})、((partial V_{i}/partial T)_{0})、((partial V_{i}/partial P)_{T_{ref}})、(partial[(partial V_{i}/partial P)/partial T])这些参数值(倪怀玮,2013)，这一模型可以在0~2 GPa，上至1700°C条件下计算各种成分熔体的密度。
1.3.2 高压熔体密度模型
当压力超过2 GPa时，常压熔体密度模型外推会带来较大的误差，需要在高压下测定熔体密度并拟合状态方程才能做出较为准确的约束。早期实验主要集中在无水熔体密度的测定，后经技术改进，实现了高压下含水熔体密度的测量(Malfait et al.,2014a,2014b)，使我们更清楚地了解地球内部熔体的密度变化规律。近十年来高压下从超基性到酸性含水熔体的密度都有详细研究，建立了相应成分的熔体密度模型(表2)，还获得了纯水端元的K₀和K₀'参数值。此外，还有研究者通过总结前人实验数据，利用三阶Birch−Murnaghan状态方程优化了含水熔体中H₂O端元组分的各项体积性质参数，提出了能够计算从超基性岩到酸性岩熔体成分的普适密度模型(Ueki and Iwamori,2016)。然而，由于熔体成分的复杂多变，熔体密度在更宽广温压条件下的变化规律还需要更多的实验和模拟计算研究。
表2 高压下含水熔体密度计算模型 Table 2 Density models for hydrous silicate melts at high pressure
| 成分 | 密度计算公式 | T/K | p/GPa | H₂O/% | 研究方法 | 文献来源 |
| 流纹质 | 三阶B-M方程 | 450-1950 | 0~3.6 | 0-8 | 同步辐射X射线吸收法 | Malfait et al,2014a |
| 安山质 | 三阶B-M方程 | 500-1930 | 0-4.0 | 0-9 | 同步辐射X射线吸收法 | Malfait et al,2014b |
| 响岩质 | 三阶B-M方程 | 1484-1855 | 0~3.1 | 0-4.4 | 同步辐射X射线吸收法 | Seifert et al.,2013 |
| 玄武质 | 三阶B-M方程 | 2473-2573 | 14-20 | 2,8 | 沉浮法 | Sakamaki et al.,2006 |
| 玄武质 | Mie-Gruncisen方程 | 2200~4000 | 0~100 | 5 | 第一性原理计算 | Bajgain et al.,2015 |
| 超基性 | 三阶B-M方程、Vinet方程 | 1773~2073 | 2.2-4.3 | 5 | 同步辐射X射线吸收法 | Sakamaki et al.,2009 |
| 超基性 | 三阶B-M方程 | 2173-2473 | 9~15 | 0~7 | 沉浮法 | Jing and Karato,2012 |
| 普适成分 | 三阶B-M方程 | 1033-2073 | 0-4.3 | 0-11 | 总结实验数据优化参数 | Ueki and Iwamori,2016 |
2 硅酸盐熔体的黏度
2.1 熔体黏度范围和测量方法
黏度衡量的是流体在剪切应力作用下抵抗形变的能力，通常用符号η表示，单位为Pa·s。在地球内部，黏度是控制硅酸盐熔体的形成、传输和喷发的关键物理性质之一。硅酸盐熔体黏度对于岩浆的上升、火山的喷发方式、以及去气、结晶等物理化学过程速率都起到重要作用。硅酸盐熔体的黏度范围通常在10⁻²~10¹³ Pa·s。黏度的大小反映了整体结构松弛的时间尺度，与熔体结构关系密切。
熔体黏度是随温度、压力、成分变化的复杂函数，长期以来有大量实验测定了硅酸盐熔体的黏度。在10⁻²~10⁶ Pa·s的低黏度范围，通常采用同心圆筒法和落球法来测量;在10⁸~10¹³ Pa·s的高黏度区间，则可通过平行板蠕变法、显微延伸法、微针入度法等来测量(Liebske et al.,2005;Hui et al.,2009)。在10⁶~10⁸ Pa·s范围之内熔体最容易发生结晶，测量技术具有极大的挑战性，但通过离心装置辅助和结合同步辐射技术，可以将低黏度测量范围上限提高到10⁸ Pa·s(Ardia et al.,2008)。
2.2 熔体黏度的影响因素
2.2.1 温度效应
对于给定成分的熔体，黏度通常随着温度的升高而降低(图3)。只有在较窄的温度范围内，熔体黏度随温度的变化遵循阿伦尼乌斯线性关系(Shaw,1972;Persikov and Bukhtiyarov,2020)：
[
eta=eta_{0} exp left(frac{E_{a}}{mathfrak{R} T} ight)
]
式中，η₀为指前因子，代表温度趋向于无穷大时熔体的黏度;Eₐ是活化能，反映了熔体中分子间的相互作用，与熔体结构和成分有关，R是普适气体常数。前人获得的一些橄榄岩熔体、玄武岩熔体的活化能通常都比较高(130~190 kJ/mol;Persikov and Bukhtiyarov,2020)。
在较宽广的温度范围内，熔体黏度随温度倒数的变化会偏离阿伦尼乌斯行为，并且从流纹岩到玄武岩熔体，偏离的程度显著增加。因此，一种常用来描述黏度随温度变化的关系是Vogel−Fulcher−Tammann(VFT)方程(Fulcher,1925)：
[
log eta=A+frac{B}{T-C} quad(7)
]
式中，A、B、C均为常数。VFT方程可以很好地拟合大多数熔体黏度实验数据。此外文献中还会用到基于构型熵理论的Adam−Gibbs方程、熔体脆性方程等经验公式对黏度数据进行拟合，以更准确地描述温度对黏度的效应(Adam and Gibbs,1965;Richet,1984)。
2.2.2 压力效应
压力对黏度的影响较为复杂，多数情况下压力效应与熔体聚合程度有关(图4)。对聚合度较高的无水流纹岩熔体、硬玉熔体、英安岩和安山岩熔体，以及一些玄武岩熔体，黏度在小于5 GPa时随着压力的增加而降低一个数量级，在5 GPa时达到最小值，之后熔体黏度会随着压力升高而增大(Funakoshi et al.,2002;Tinker et al.,2004)。解聚熔体的黏度小于聚合度高的熔体，其中辉石熔体、橄榄岩熔体、金伯利岩熔体黏度会先随着压力的增加而升高，达到一个极值后开始下降(Liebske et al.,2005;Cochain et al.,2017);而CaSiO₃、MgSiO₃、Fe₂SiO₄熔体黏度则随压力的升高略有减小，并在~13 GPa时恒定在约0.02~0.03 Pa·s(Cochain et al.,2017)。
聚合度高的熔体在低于5 GPa活化体积通常为-10 cm³/mol(Tinker et al.,2004)。有研究者认为负值是压力导致熔体结构通过减小硅氧四面体键角来增加堆积分数造成的(Wang et al.,2014)。在四面体间键角初始收缩的过程中，Si-O键和Al-O键的健强变弱甚至桥氧被打断，从而削弱聚合结构，使黏度降低。但随着压力的进一步增加，熔体结构达到四面体堆积分数的极限。在此极限附近，Si和Al的配位数开始增加，使得熔体黏度随压力的增加而增大(Wang et al.,2014;Persikov and Bukhtiyarov,2020)。
解聚熔体黏度初始随压力升高而增加可能与压力导致熔体中非桥氧向桥氧转变有关，这与自由体积模型相符(Lee et al.,2004;Ni et al.,2015)。此时活化体积为正值，数值范围通常在1~5 cm³/mol(Liebske et al.,2005)。黏度达到极值后开始下降的原因还不明确，可能与聚合度高的熔体黏度下降机制类似。
2.2.3 成分效应
成分对熔体黏度的影响十分显著。熔体中造网离子(Si⁴⁺、Al³⁺)含量增加会使熔体黏度增大，增加变网离子(Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Fe²⁺)的浓度则可以使黏度降低(Persikov,1991;Mysen and Richet,2005)。与黏度相关的熔体成分还经常用NBO/T代表聚合度，硅酸盐熔体的黏度随着NBO/T的降低(即聚合度的增加)而显著增加(Lee et al.,2004)，例如钙碱性系列从玄武岩到流纹岩熔体黏度增大正是反映了熔体聚合度对黏度的控制作用。除了聚合度外，碱金属元素与铝的比例也会影响熔体黏度(Toplis et al.,1997)。
水对熔体黏度的影响比其它的氧化物组分要明显(Dingwell,2015)。H₂O的影响主要来自于对硅酸盐结构的解聚作用，从而降低熔体黏度。并且熔体中最初加入少量的水降低黏度的效果最强，随着水含量增加，黏度降低幅度有所削弱(Sakamaki and Ohtani,2022)。例如，流纹岩熔体中水含量从100×10⁻⁶增加到1000×10⁻⁶可使黏度降低超过一个数量级;水含量进一步增加到1%时，黏度再降低4~5个数量级;当水含量超过10%时，黏度变化仅在一个数量级范围内(图3)。这被认为是由于水在熔体中的溶解机制不同造成的差异。低水含量下H₂O通过与桥氧反应进入硅酸盐熔体，产生羟基(OH)，这会破坏桥氧并显著降低聚合度，使黏度迅速降低(Burnham,1975);而在高水含量下，H₂O主要以水分子形式存在于熔体中(Stolper,1982)，对熔体聚合度的影响不再那么明显，使得黏度的降低也变得缓慢。
CO₂对不同成分熔体黏度的影响有所不同。高压下完全聚合的熔体中(如KAlSi₃O₈、NaAlSi₃O₈)加入CO₂会使黏度降低1~2个数量级，而聚合度低一些的CaNaAlSi₂O₇熔体中即使加入2%的CO₂也观察不到黏度的变化(White and Montana 1990;Suzuki,2018)。CO₂对熔体黏度的影响差异可能是由熔体聚合度差异引起的。实验发现含0.5%的NaAlSi₂O₆和KAlSi₃O₈熔体黏度与温度倒数的线性关系相似，表明两种熔体黏度受CO₂的影响相近(White and Montana 1990;Suzuki,2018)，并且随着CO₂含量的增加，黏度与温度倒数之间的线性斜率变得更大，可能暗示硅酸盐熔体结构随CO₂的增加而发生了改变(Suzuki,2018)。然而，由于实验技术上的困难，目前关于含CO₂熔体黏度的研究仍十分有限，CO₂对黏度影响的机制有待进一步详细探索。
2.3 熔体黏度模型
从20世纪70年代起就有研究者提出了基于阿伦尼乌斯关系的硅酸盐熔体黏度的模型(Shaw,1972;Persikov,1991)，这些模型被广泛应用于计算地质熔体黏度，但主要在高温低黏度范围内(<10⁶ Pa·s)有效，在较低温时会低估无水熔体的黏度(Giordano et al.,2008)。此后有多个关于含水熔体黏度的模型被提出(Baker,1996;Hess and Dingwell,1996)，但这些模型均未涉及压力效应。直到Ardia等(2008)在0.5~2.4 GPa压力范围内测定了0.15%~5.24%水含量的流纹岩熔体，才对压力的效应有了约束，但这一模型并未考虑水含量之外的成分效应。之后Hui等(2009)根据新测定的黏度结果结合文献数据，充分考虑压力效应，建立了含水流纹岩熔体在0%~4%、上至3 GPa条件下黏度随温度、压力和水含量变化的定量模型。基于该模型发现，虽然压力对流纹岩熔体黏度的影响在低水含量时十分明显，但在高水含量时压力的影响会被掩盖。
多组分熔体黏度普适模型包括无水和含水两种情况。Giordano等(2006)采用VFT方程建立了多组分无水熔体黏度模型，可涵盖700~1650°C，10⁻¹~10¹² Pa·s黏度范围。这一模型充分考虑到了熔体成分对黏度的影响，可以很好地拟合准铝质熔体黏度实验数据，但用于过铝质和过碱性熔体会造成明显偏差(Russell et al.,2022)。对于多组分含水熔体，Hui和Zhang(2007)建立了适用于300~1700°C、水含量上至12.3%、黏度范围在10⁻¹~10¹⁵ Pa·s的通用模型。这一模型涉及多个参数，可以用于计算无水和含水天然硅酸盐熔体的黏度。同时期Giordano等(2008)基于VFT方程也建立了一个适用于含挥发分的多组分熔体黏度模型，这一模型中除了挥发分水，还能涵盖0%~4%的氟。但由于早期熔体黏度多集中在准铝质成分，这一模型难以适用于过碱性熔体和低温下无水过铝质熔体(Russell et al.,2022)。以上两个多组分含水熔体黏度模型都属于经验性的，忽略了压力的作用。
对于前人提出的各种典型黏度模型，Russell等(2022)做了详细的描述，并对比了各个模型的优势和缺点。未来想获得更准确和普适的熔体黏度模型还需要更多的黏度测量数据，包括扩大熔体成分范围、挥发分种类以及考虑压力影响。
3 硅酸盐熔体组分的扩散系数
3.1 扩散的分类和测量方法
扩散源于受热激发粒子(原子、离子和分子)的随机运动，是表征物质迁移快慢的重要迁移性质，通常用符号D表示，单位为m²/s。硅酸盐熔体中的扩散在诸多岩浆和火山过程中起到关键作用，如岩浆混合、晶体与气泡的生长和溶解、元素和同位素分馏等。根据扩散组分可将扩散可以分为自扩散、示踪扩散、微量元素扩散和化学扩散，化学扩散可细分为二元扩散、多组分扩散、有效二元扩散和多种型扩散等(Zhang,2010)。实验测定扩散系数的方法包括扩散偶法、吸收和解吸法、矿物溶解法和薄源法等(Zhang,2010)。
3.2 扩散系数的影响因素
3.2.1 温度和压力效应
扩散系数随温度和压力的变化符合阿伦尼乌斯定律：
[
D=D_{0} exp left(-frac{H_{a}}{mathfrak{R} T} ight)=D_{0} exp left(-frac{E_{a}+P Delta V_{a}}{mathfrak{R} T} ight)
]
式中，D₀是指前因子，R是普适气体常数，Hₐ、Eₐ和ΔVₐ分别是活化焓、活化能和活化体积。扩散系数总是随温度增加而上升，即Hₐ总为正值。不同种型的Hₐ变化极大，从He扩散的23 kJ/mol(Jambon and Shelby,1980)到Si扩散的399 kJ/mol(Macris et al.,2018)。压力的效应更为复杂且相对微弱，ΔVₐ可为正也可为负，甚至可以随压力变化而改变符号。对于大部分元素来说，扩散系数随压力升高而减小，即ΔVₐ为正。对于Si和O来说，其扩散系数在钠长石熔体中随压力增加会先增大(ΔVₐ为负)后减小(ΔVₐ为正)(Poe et al.,1997)，而在橄榄岩熔体中随压力增加会先减小(ΔVₐ为负)再增大(ΔVₐ为正)后缓慢减小(ΔVₐ为负)(Posner et al.,2018)。
3.2.2 成分效应
扩散系数与熔体成分的关系非常复杂，通常来说相同温压条件下元素在低聚合度熔体中的扩散系数更高。对于扩散快的He、Li和Na等元素，它们在高聚合度流纹岩熔体中的扩散反而更快。目前并没有成熟的理论来定量描述扩散系数随熔体成分的依赖关系。前人建立的经验关系则最多只能作为扩散系数的同一数量级估计。水的加入会增加熔体的离子孔隙度和减小熔体的聚合度，从而加速熔体中各种组分的扩散。一般而言，扩散越慢的元素受到熔体成分变化和水含量的影响越显著。
作为典型的多组分体系，硅酸盐熔体中的化学扩散属于多组分扩散。尽管多组分扩散的理论建立较为完善，理论应用的难点在于没有可用的扩散系数矩阵。Zhang和Gan(2022)综述了近十年来对硅酸盐熔体(包括天然玄武质熔体)的多组分扩散研究取得的进展。他们指出目前对扩散系数矩阵特征向量和特征值的制约仍具有不确定性，并且特征向量随温度和熔体成分的依赖关系也尚未实验测定。
通常情况下人们只关心某一特定组分在熔体中的扩散系数，因此在实验和数据处理过程中常将扩散问题简化为微量元素扩散和有效二元扩散。《Reviews in Mineralogy and Geochemistry》第72卷全面详尽地总结了2010年以前硅酸盐熔体中的扩散系数数据。本章节主要聚焦近十年来天然硅酸盐熔体微量元素扩散和有效二元扩散实验研究中所取得的新进展(表3)。
到目前为止，仍然有13种非放射性元素(As、Bi、Se、In、Tm、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、Au和Hg)未获得在天然硅酸盐熔体中的扩散系数。结合现有数据对各组分在无水流纹岩熔体中的扩散系数由高到低排序如下(图5)：
[
egin{gathered}
H_{2}>He>Li approx Na>Cu approx Ag>K>Ne>Ar approx CO_{2} approx F approx \
Rb approx Sb>Cl>Br approx Ba approx Cs approx Sr>Ca>Mg approx I>Be approx B approx Ta approx \
Nb approx Y approx REE approx Mo approx W>Zr approx U approx Hf approx Ti approx Ge approx Th approx Si approx P
end{gathered}
]
在其他熔体成分中也有相似的扩散系数序列。
3.3 有效二元扩散和微量元素扩散数据
3.3.1 水扩散
近十年工作的主要进展是确定了中基性熔体中OH扩散的重要性。在流纹岩熔体中的水扩散实验研究(Zhang et al.,1991)表明水扩散由中性水分子(H₂Oₘ)完全主导，而OH扩散可忽略。Ni等(2013)在安山岩熔体中首次辨析出OH扩散系数，发现水含量接近零时OH和H₂Oₘ扩散系数差别在一个数量级以内。地球和月球玄武岩熔体的水扩散研究(Zhang et al.,2017,2019,2020;Newcombe et al.,2019)同样探查出显著的OH扩散效应。Bissbort等(2024)则发现在正长石−透辉石玻璃中OH对水扩散可能仍有较为重要的贡献。
中基性熔体的OH扩散系数从安山岩到玄武岩到月球玄武岩熔体逐渐增大(图6)。从熔体微观结构角度主要有两方面的原因(Zhang et al.,2017)。一方面，聚合度更低的熔体黏度更低;另一方面，聚合度更低的熔体有更大比例的OH为活动性更强的自由OH(即不与Si和Al相连)。
基于文献数据，Ni和Zhang(2018)建立了钙碱性熔体和玻璃中水扩散系数的普适模型。不过此模型并未涵盖过碱性熔体的水扩散数据。相同条件下过碱性熔体中水扩散系数约为钙碱性熔体中值的2倍(Fanara et al.,2013;Schmidt et al.,2013;Zhang et al.,2020)。
3.3.2 挥发分扩散
近十年工作主要确定了熔体成分和水对卤素扩散的效应，并首次获得了I元素在流纹岩熔体中的扩散系数。流纹岩熔体中扩散系数序列为F>Cl>Br>I(Feisel et al.,2023)。F、Cl和Br的扩散系数从流纹岩到响岩到玄武岩熔体依次增大(Alletti et al.,2007;Böhm and Schmidt,2013;Yoshimura,2018;Feisel et al.,2019,2023;Balcone−Boissard et al.,2020)。在1000°C的流纹岩熔体中，1.5%的水使F和Cl扩散系数提升10倍，使Br扩散系数提升28倍，使I扩散系数提升100倍(Feisel et al.,2023)。
Lierenfeld等(2018)约束了含水英安岩熔体中氧逸度对S扩散的效应。相同温压和4.5%水含量条件在低氧逸度下(FMQ−0.8，FMQ为铁橄榄石-磁铁矿-石英缓冲对;S主要为S²⁻)S的扩散系数为高氧逸度下(FMQ+2.5;S主要为S⁶⁺)的15倍。Boulliung等(2021)确定了常压下1425°C强还原条件下(IW−8，IW为铁方铁矿缓冲对)玄武安山岩熔体中N(以N³⁻形式存在)扩散系数为5×10⁻¹² m²/s。Koch和Schmidt(2023)的实验结果表明在1200°C白榴石岩熔体中加入3.4%水能使CO₂扩散系数提升8倍。
3.3.3 碱金属元素扩散
近十年的工作确定了含水硅酸盐熔体中碱金属(Li、Rb和Cs)的扩散系数。Rb扩散系数从流纹岩到玄武岩熔体变化不大(Holycross and Watson,2016)。含水流纹岩熔体中扩散系数序列为Li>Rb>Cs(Watson,1981;Troch et al.,2024)。水对碱金属扩散有促进作用(Holycross et al.,2018;Spallanzani et al.,2022)，且促进效果随碱金属离子半径增大而增强(Troch et al.,2024)。在800°C的流纹岩熔体中，4%的水可以使Li扩散系数提升5倍，使Rb扩散系数提升90倍，使Cs扩散系数提升1000倍。
3.3.4 Cu、Ag、Mo和W的扩散
近十年的工作填补了硅酸盐熔体中缺失Cu、Ag和Mo扩散数据的空白。无水条件下Cu在玄武岩熔体中的扩散系数略高于流纹岩熔体(相差小于1.6倍，Ni and Zhang,2016;Ni et al.,2017,2018)。流纹岩熔体中扩散系数序列为Cu≈Ag>>Mo≈W(Ni et al.,2018;Zhang et al.,2018,2021)。压力降低会促进Cu和Ag的扩散。无水流纹岩和玄武岩熔体中Cu扩散活化体积相近，约为5.5 cm³/mol;无水流纹岩熔体中Ag扩散活化体积为11.3 cm³/mol。在800°C的流纹岩熔体中，4%的水使Cu扩散系数提升7倍，使Ag扩散系数提升20倍，使Mo扩散系数提升5个数量级。
3.3.5 其他元素扩散
Si扩散系数随硅酸盐熔体中Si+Al含量增加呈指数减小(Yu et al.,2019)，在无水玄武岩熔体中与P和Al扩散系数相近(Watson et al.,2015;Yu et al.,2016)。Sn扩散系数随硅酸盐熔体中Si含量增加呈指数减小，随水含量增加呈指数增大(Yang et al.,2016)。800°C下4%的水使Sn扩散系数提升180倍。稀土元素的扩散系数基本相近，从La到Lu的扩散系数减小幅度在无水玄武岩熔体中约为20%(Holycross and Watson,2016)，在含水流纹岩熔体中约为2倍(Holycross and Watson,2018)。无水流纹岩熔体的Zr扩散系数比无水玄武岩熔体的低2~3个数量级(Holycross and Watson,2016;Zhang and Xu,2016)。800°C的流纹岩熔体中，3.6%的水使Zr扩散系数提升500倍(Zhang and Xu,2016)。
表3 近十年各组分在硅酸盐熔体中的扩散实验 Table 3 Diffusion experiments on various components in silicate melts over the past decade
| 组分 | 熔体成分 | T/K | p/GPa | H₂O/% | 文献来源 |
| H₂O | 安山岩 | 1619~1942 | 1 | 0~5.7 | Ni et al.,2013 |
| H₂O | 玄武岩 | 1658~1846 | 1 | 0~2 | Zhang et al.,2017 |
| H₂O | 月球玄武岩 | 1623~1903 | 0~0.5 | 0~0.06 | Zhang et al.,2019;Newcombe et al.,2019 |
| H₂O | 正长石−透辉石 | 423~873 & 1623 | 0~0.2 | 0~2 | Newcombe et al.,2019;Bissbort et al.,2024 |
| H₂O | 响岩 | 1073~1673 | 0.2~2.5 | 0~6 | Fanara et al.,2013;Schmidt et al.,2013 |
| H₂O | 钾玄岩 | 1654~1926 | 1 | 0~1.6 | Zhang et al.,2020 |
| 卤素 | 流纹岩 | 923~1273 | 0~0.16 | 0~1.5 | Yoshimura,2018;Feisel et al.,2019,2023 |
| 卤素 | 响岩 | 1073~1723 | 0.1~1 | 0~2.7 | Böhm and Schmidt,2013;Balcone-Boissard et al.,2020 |
| S | 英安岩 | 1223~1373 | 0.2~0.25 | 4.5~6 | Lierenfeld et al.,2018 |
| N | 玄武安山岩 | 1698 | 0.0001 | 0 | Boulliung et al.,2021 |
| CO₂ | 白榴石岩 | 1473~1623 | 0.3 | 0.2~3.4 | Koch and Schmidt,2023 |
| 碱金属 | 流纹岩 | 993~1523 | 0.1~1 | 1~8 | Holycross et al.,2018;Spallanzani et al.,2022;Troch et al.,2024 |
| 碱金属 | 玄武岩 | 1523~1773 | 1 | 0 | Holycross and Watson,2016 |
| Cu | 流纹岩 | 973~1664 | 0.15~1 | 0~6 | Ni et al.,2017,2018 |
| Cu | 玄武岩 | 1571~1854 | 0.5~1.5 | 0 | Ni and Zhang,2016 |
| Ag | 流纹岩 | 973~1673 | 0.1~1 | 0~6.9 | Zhang et al.,2021 |
| Mo 和 W | 流纹岩 | 1273~1873 | 1 | 0~5.1 | Zhang et al.,2018 |
| Si | 流纹岩-玄武岩 | 1573~1873 | 0.5 | 0.1~0.4 | Yu et al.,2019 |
| P | 玄武岩 | 1523~1773 | 1 | 0 | Watson et al.,2015 |
| Al | 玄武岩 | 1553~1773 | 0.5 | 0~0.4 | Yu et al.,2016 |
| Sn | 流纹岩-英安岩 | 1023~1373 | 0.5 | 0.1~5.9 | Yang et al.,2016 |
| 稀土元素 | 流纹岩 | 1123~1523 | 1 | 4.1~6.2 | Holycross and Watson,2018 |
| 稀土元素 | 玄武岩 | 1523~1773 | 1 | 0 | Holycross and Watson,2016 |
| Zr | 流纹岩 | 1123~1890 | 0.5~1.5 | 0~6.2 | Holycross and Watson,2018;Zhang and Xu,2016 |
| Zr | 玄武岩 | 1523~1773 | 1 | 0 | Holycross and Watson,2016 |
4 硅酸盐熔体的电导率
4.1 熔体导电机制
电导率反映了物质的导电能力，通常用符号σ表示，单位为S/m。硅酸盐熔体属于离子导体，熔体的总电导率理论上是各种导电离子对电导率贡献的加和：
[
sigma=sigma_{1}+sigma_{2}+sigma_{3}+cdots quad(9)
]
每一种导电离子的电导率贡献与其所带电荷数zᵢ、浓度cᵢ和活动性(扩散系数Dᵢ)密切相关，即满足能斯特−爱因斯坦方程：
[
sigma_{i}=frac{1}{H_{R}} frac{D_{i} c_{i}left(z_{i} F ight)^{2}}{mathfrak{R} T}
]
式中，R是普适气体常数，T是温度。H_R是Haven比值，与离子的迁移机制有关，其数值通常在0.1~1之间。虽然熔体中各类带电离子都可能对总电导率有贡献，但不同导电离子之间活动性存在极大差异，熔体电导率常常是由活动性最强的一到两种带电离子的迁移所主导。例如在酸性熔体和无水中基性熔体中，Na⁺活动性远远强于K⁺和Ca²⁺、Mg²⁺等二价阳离子，这些熔体的电导率由Na⁺主导(Gaillard,2004;Ni et al.,2011a;Guo et al.,2017)。
4.2 熔体电导率测量方法
早期熔体电导率测量主要采用单频交流信号，但由于电导率对信号频率具有很强的依赖关系，所获得的电导率数值偏差较大(Huebner and Dillenburg,1995)。在2000年后，频率扫描阻抗分析仪的开发极大提高了电导率测量的准确度和精度，同时高温高压设备和实验技术的发展也将熔体电导率的测定扩展到上至1900°C和10 GPa的温压条件，以及含水、二氧化碳等挥发分条件(Gaillard,2004;Pommier et al.,2008;Ni et al.,2011a,2011b;Sifré et al.,2014;Laumonier et al.,2015)。
熔体电导率的测量包括两电极法和四电极法。两电极法需要从测量得到的电阻值中扣除背景和导线电阻(Ni et al.,2011a,2011b)，采用四电极法则不需要扣除导线电阻，但高压下技术较难(Sifré et al.,2014;Laumonier et al.,2015)。两种实验设计在前人的综述中有详细介绍(郭璇等,2016)。熔体电导率的结果通过解析阻抗分析仪实时记录的高温高压下阻抗谱图获得直流电阻值(Huebner and Dillenburg,1995)，再结合样品的几何参数计算得到：
[
sigma=frac{1}{ ho}=frac{ln left(r_{o} / r_{i} ight)}{2 pi l R}
]
式中，ρ是电阻率，R是熔体电阻值，rᵢ和rₒ分别是样品的内外半径，l是样品的长度。
4.3 熔体电导率的影响因素
4.3.1 温度效应
由于硅酸盐熔体电导率是由导电离子的浓度和活动性主导，随着温度的升高，离子活动性增强，因此电导率会随温度的升高而增大(图7)。在多数情况下，相同压力条件下一定温度范围内的熔体电导率随温度的倒数变化呈线性增加，即遵循阿伦尼乌斯方程：
[
sigma=sigma_{0} exp left(-frac{H_{a}}{mathfrak{R} T} ight)=sigma_{0} exp left(-frac{E_{a}+P Delta V}{mathfrak{R} T} ight)
]
式中，σ₀是指前因子，R是普适气体常数，ΔV是活化体积。Hₐ和Eₐ分别是电导活化焓和活化能，体现了温度的效应：活化焓/活化能越大，温度效应越强，大多数熔体电导率活化能在40~150 kJ/mol之间。熔体电导率随温度线性变化的关系对大多数熔体成立，但有的熔体会表现出偏离阿伦尼乌斯定律的行为，例如玄武岩熔体在高温时显示为上凸的logσ−1/T曲线，而高压下钠长石熔体显示为下凹的logσ−1/T曲线(Ni et al.,2011a,2011b)，这类变化通常可以用Vogel−Fulcher−Tammann(VFT)方程来描述：
[
sigma=A_{V F T} exp left[-frac{B_{V F T}}{T-T_{0}} ight]
]
式中，A、B和T₀均为经验常数。VFT方程是经验公式，在一定程度上反映了熔体结构的弛豫现象(Ni et al.,2015)。上凸的logσ−1/T曲线使得玄武岩熔体电导率随温度增加而增大的趋势比中酸性熔体更为显著，即温度效应对玄武岩熔体比对中酸性熔体更明显(Gaillard,2004;Ni et al.,2011a;Laumonier et al.,2015;Guo et al.,2016)。
4.3.2 压力效应
阿伦尼乌斯方程中活化体积(ΔV)体现了压力的效应，可以反映熔体电导率随压力的变化。通常情况下，压力增大会使熔体电导率降低(图7)，这与高离子孔隙度有利于离子迁移的观点一致(Ni et al.,2015)。在熔体中原子和离子可以看成不可压缩的小球，在低压下离子空隙度大，离子运动相对自由;随着压力的增加，熔体结构中的“自由体积”减少，阻碍了离子活动，从而导致熔体电导率下降。熔体电导率活化体积范围通常在3~30 cm³/mol，随着压力的增大活化体积呈现变小的趋势。不同成分的熔体电导率受压力的影响也有所差别，长英质熔体的活化体积通常较大，而中基性熔体的活化体积略小(Guo et al.,2016,2017)。
4.3.3 成分效应
熔体电导率随成分的变化十分显著。硅酸盐熔体主要由造网离子(Si⁴⁺、Al³⁺)与变网离子(Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Fe²⁺)构成。由于变网离子(尤其是Na⁺)具有很强的活动性，熔体的电导率主要由活动性最强的变网离子来控制(Gaillard,2004;Ni et al.,2015)。无水条件下各种成分熔体中Na⁺的活动性远远大于其它变网离子，因此Na⁺的含量和扩散系数是决定无水熔体电导率最重要的因素。对于成分或聚合度相近的熔体，Na₂O含量越高则无水熔体电导率越高;在Na₂O含量相近时，低温下(<1373 K)无水熔体电导率大致呈现随SiO₂含量减少而降低的变化趋势，即流纹质>英安质>安山质>玄武质，但由于中基性熔体的温度效应更强，高温下这种趋势有所改变(图7)。电导率随SiO₂的变化并非是SiO₂在导电机制上的直接贡献，因为造网离子的活动性很弱，对电导率的贡献基本可以忽略。SiO₂含量的影响主要是因为这一组分对熔体聚合度有控制作用，而在不同聚合度的熔体中Na⁺的活动性不同，从而使得无水熔体电导率随SiO₂含量呈现系统性变化(Guo et al.,2017)。
水可以显著提升熔体的电导率(图8)。例如，在1 GPa时，安山岩熔体中加入6%的水就可使熔体电导率提高2个数量级以上(Guo et al.,2017)。不同成分熔体中水的提升效果存在差异：中基性熔体电导率受水的影响比酸性熔体更强(Guo et al.,2017;Li et al.,2020)。熔体水含量与电导率的对数值关系显示，流纹岩和英安岩熔体电导率对数值与水含量呈线性关系，而安山岩和玄武岩熔体电导率对数值在低水含量时呈抛物线型快速增加;当H₂O>1%时电导率增大趋势有所减缓，且随水含量升高电导率对数值近似线性增加(图8)。大多数情况下，水的加入还会使熔体电导率的活化焓降低(Laumonier et al.,2015,2017;Guo et al.,2016,2017);但水对于活化体积的影响在不同成分熔体中不尽相同，如流纹岩和安山岩熔体中含水熔体电导率活化体积比无水熔体中要小(Guo et al.,2016,2017)，而英安岩熔体中活化体积随水含量的增加而增大(Laumonier et al.,2015)。
水对熔体电导率的显著提升作用主要来自于改变熔体结构、降低黏度，促进熔体中导电离子的活动性。扩散系数研究表明，流纹岩熔体中加入3.5%的水可使Na⁺活动性提升2倍以上(Watson,1981)，从而使得熔体电导率升高;而在中−基性熔体中，除了Na⁺活动性增强外，原来活动性较弱的Ca²⁺、Mg²⁺、K⁺等在加入3.5%的水后扩散系数可以提高20~50倍(Baker and Bossanyi,1994;Mungall et al.,1999)。这些导电离子活动性的增强使它们对熔体电导率的贡献增加，极大提升了熔体电导率，从而中−基性熔体电导率受水的影响比酸性熔体更强。此外，在中−基性熔体中OH的扩散速度也明显加快(Zhang et al.,2017)，对熔体电导率的提高也起到一定作用。
除了水以外，二氧化碳对熔体电导率也有一定的影响。当熔体中CO₂含量不高时，熔体电导率受到的影响较小。例如玄武岩熔体中加入0.5%的CO₂，以及霞石岩熔体中加入0%~6%的CO₂，均未观察到熔体电导率发生明显的变化(Ni et al.,2011a;Guo et al.,2021)。CO₂对电导率的微弱效应在第一性原理模拟计算中也有体现(Ghosh and Karki,2017)。然而，碳酸盐化的玄武岩熔体电导率实验发现，含水熔体中CO₂含量很高时(>10%)熔体电导率可高达100 S/m(Sifré et al.,2014)。
CO₂含量不高时熔体电导率变化不明显可能与黏度变化有关(Ghosh and Karki,2017;Morizet et al.,2017)。对含CO₂熔体结构分析发现，熔体中的碳酸根有三种存在形式：不与任何造网离子相连(自由CO₃²⁻)、与一个造网离子Si相连、与两个造网离子Si相连(Morizet et al.,2017)。其中自由CO₃²⁻的形成会将非桥氧转换为桥氧从而提高熔体聚合度，但由于碳酸盐亚网络(carbonate subnetwork)的形成，熔体黏度仍然有可能降低。这两种效应的抵消可以解释CO₂对熔体黏度和电导率的微弱影响。当CO₂含量不高时电导率几乎不受影响暗示了此时CO₃²⁻不是有效的电荷载体(Ni et al.,2011a);但随着CO₂含量的进一步增加(>10%)硅酸盐网络最终将被破坏，且CO₃²⁻由于其提升的迁移率和浓度，可以成为有效电荷载体，对熔体电导率具有重要贡献(Sifré et al.,2014)。但目前对含CO₂熔体电导率的实验研究还比较有限，CO₂的具体效应还有待进一步探索。
4.4 熔体电导率模型
目前已有不少实验对特定成分熔体的电导率进行了实验测定，如过碱性含水流纹岩熔体、英安岩熔体、安山岩熔体、玄武岩熔体等(Ni et al.,2011a;Laumonier et al.,2015,2017;Guo et al.,2016,2017)。针对每种特定的成分分别建立了相应熔体电导率随温度、压力和水含量变化的定量模型(表4)。由于成分对熔体电导率的影响十分显著，在采用模型进行计算时，需尽量选取成分相近的模型，且应用的条件应按照模型建议的温压条件和水含量范围，外推可能带来较大的误差。也有学者尝试总结已测量的熔体电导率，构建广泛适用的硅酸盐熔体电导率模型，如SIGMELTS(Pommier and Le-Trong,2011)。但由于普适模型构建时所基于的熔体电导率实验结果有限，且模型只考虑了Si和Na含量的影响，未充分考虑水和其它离子的影响，因此模型计算得到的数值与实验结果之间可能存在较大的偏差(Guo et al.,2017)。要建立准确的普适熔体电导率模型，不仅需要积累更多的各种成分熔体电导率实验数据，还需要对熔体电导率的导电机制有更深入的了解，夯实电导率模型的物理基础。
表4 含水熔体电导率计算模型 Table 4 Models for electrical conductivities of hydrous melts with various compositions
| 岩性 | 熔体成分 | T/K | p/GPa | H₂O/% | 文献来源 |
| 酸性 | 钠长石 | 473~2173 | 0.9~10 | 0~5.7 | Ni et al.,2011b |
| 酸性 | 准铝流纹岩 | 623~1598 | 0~0.4 | 0~3 | Gaillard,2004 |
| 酸性 | 过碱性流纹岩 | 868~1665 | 0.5~1.0 | 0~8 | Guo et al.,2016 |
| 酸性 | 过铝流纹岩 | 873~1573 | 0.5~1.0 | 0~8.4 | Guo et al.,2018 |
| 酸性 | 过铝流纹岩 | 1023~1673 | 0.5~2 | 0~8 | Chen et al.,2018 |
| 中性 | 英安岩 | 673~1473 | 0.3~3.0 | 0~12 | Laumonier et al.,2015 |
| 中性 | 安山岩 | 1164~1573 | 0.5~1.0 | 0~6 | Guo et al.,2017 |
| 中性 | 安山岩 | 1173~1673 | 0.5~3.0 | 0~9 | Laumonier et al.,2017 |
| 中性 | 响岩 | 673~1573 | 0~0.4 | 0~5.6 | Pommier et al.,2008 |
| 中性 | 钾玄岩 | 1073~1823 | 0.5~1.8 | 0~2.6 | Li et al.,2020 |
| 基性 | 玄武岩 | 1473~1923 | 2.0 | 0~6 | Ni et al.,2011a |
| 基性 | 碳酸盐化玄武岩 | 1173~1773 | 3.0 | 0~10 | Sifré et al.,2014 |
| 基性 | 霞石岩* | 773~1423 | 0.5~1.0 | 0.2~1.6 | Guo et al.,2021 |
注：*熔体中同时含有0.1%~6% CO₂
影响，因此模型计算得到的数值与实验结果之间可能存在较大的偏差(Guo et al.,2017)。要建立准确的普适熔体电导率模型，不仅需要积累更多的各种成分熔体电导率实验数据，还需要对熔体电导率的导电机制有更深入的了解，夯实电导率模型的物理基础。
5 硅酸盐熔体的热导率
5.1 熔体热导率的测量方法
热导率描述了热量沿热梯度传输的速率，通常用符号λ表示，单位为W/m∙K。与热导率密切相关的另一个物理量是热扩散系数(κ=λ/Cₚ)，单位为m²/s。熔体的热导率对于了解火山岩浆房的冷却过程必不可少，但由于热导率数值变化范围有限(通常不超过1个数量级)，且实验测量技术难度大，因此关于熔体热导率的研究相对有限。
热导率或热扩散系数的测量方法有接触式法和激光闪射法。接触式方法包括稳态热线法和瞬时热线法，这两种方法测定的熔体热导率由于难以准确扣除热辐射对热量传递的贡献，可能导致测量结果存在巨大差异(Murase and McBirney,1973;Snyder et al.,1994)。激光闪射法可以将热传导和热辐射区分开，但直接获得的是热扩散系数，还需要结合熔体密度和热容才能转换成热导率(Maeda et al.,1996;Sehlke et al.,2020)。
5.2 热导率的影响因素
5.2.1 温压效应
硅酸盐熔体的热扩散系数主要集中在3×10⁻⁷~7×10⁻⁷ m²/s范围内(Hofmeister et al.,2009,2016;Romine et al.,2012)。在高温熔体区域热扩散系数几乎不随温度而改变;但在玻璃态区域，随着温度的升高热扩散系数降低;在玻璃态向熔体转变过程中热扩散系数会显著降低(图9a)。熔体热导率的实验测量值通常在1~2 W/m∙K范围内，在高温熔体区域会随温度的升高略有降低，温度效应较弱;在玻璃态区域内因为受热容变化的影响会随着温度的升高而增加;在玻璃态向熔体转变过程中热导率的变化不像热扩散系数那样有规律(图9b)。
热导率实验大多是在常压下进行的，因此对压力效应的约束十分有限。而近期的模拟计算研究通过拓宽温压范围，发现熔体热导率会随着压力的增加而增大，如MgSiO₃熔体热导率在常压下为1.1 W/m∙K，而在核幔边界条件下增加到4.0 W/m∙K(Deng and Stixrude,2021)。
5.2.2 成分效应
不同成分的熔体热扩散系数存在一定差别。与镁铁质熔体相比，长英质熔体具有更高的热扩散系数，即SiO₂含量越高，热扩散越快(图9a)。这主要是因为熔体的热扩散系数与密度、聚合度以及脆性相关，而这些因素主要取决于SiO₂的含量(Hofmeister et al.,2016)。对于SiO₂含量相近的熔体，有实验研究表明热扩散系数没有随其他氧化物成分的改变发生明显变化(Sehlke et al.,2020)，但也有研究发现高钙含量会导致熔体热扩散系数降低(Hofmeister et al.,2014a)。此外，高温高压条件下Fe替代Mg可能会使熔体的热扩散系数增加(Hofmeister et al.,2014b)，这将对地幔对流和地球内部的热传输具有重要影响。熔体中加入水可能会对硅酸盐玻璃的热导率产生微弱的负面影响(Hofmeister et al.,2006;Peng and Deng,2024)，但对于含大量挥发分的熔体热导率，由于缺乏相关实验，效应尚不明确(Sehlke et al.,2020)。
5.3 热导率模型
关于熔体热导率模型的研究也十分有限。为了解释硅酸盐玻璃热扩散系数与温度的负相关性，Hofmeister等(2009)提出了一个用于非金属晶体的简谐振动模型。通过实验测定，Hofmeister等(2016)和Sehlke等(2020)分别建立了计算相关成分玻璃热扩散系数的模型。Bridgman(1931)则基于液体中以声速传递热量的假设提出了适用于熔体的热导率模型。该模型涉及了熔体声速、密度、压缩系数等参数，可以很好地模拟硅酸盐熔体热导率随温度升高而略微增大的变化趋势。但模型计算数值与实验数据之间还存在比较明显的差异，因此需要更复杂的模型来表征熔体热导率的变化特征。
6 应用
6.1 地幔不均一性成因
目前普遍认为，地球在45.4~44亿年前经历了剧烈的大碰撞造成了大规模熔融，形成了岩浆洋(Abe,1997;Elkins−Tanton,2012)。岩浆洋的熔体成分和黏度对地球的热演化和化学演化十分关键，黏度决定了岩浆洋的冷却时间和固化方式，还会影响金属熔体液滴沉降穿过富硅酸盐地幔的速率(Solomatov,2007;Xie et al.,2021)。洋岛玄武岩、幔源岩石以及球粒陨石的同位素地球化学特征指示了当今地球中地幔存在不均一性(Touboul et al.,2012;Williams and Mukhopadhyay,2019)，但由于缺乏关于岩浆洋结晶过程的认识，对地幔不均一性的成因难以做出有效约束。岩浆洋的固化方式对形成地幔不均一性具有重要影响：如果岩浆洋冷却过程中发生的是分异固化，那么早期地幔本身就是不均一的;若岩浆洋发生的是平衡固化，那么地幔地球化学的不均一性应该是较晚的后期改造形成的(Xie et al.,2020,2021)。因此，查明岩浆洋冷凝固化的方式可以了解地幔不均一性的成因，而熔体黏度是影响岩浆洋固化方式的关键因素。
最新黏度实验和模拟计算结果显示，岩浆洋中熔体黏度约为0.01~0.03 Pa·s(Xie et al.,2021;Bajgain et al.,2022)，可推算出岩浆洋的冷却时间小于几百万年(Bajgain et al.,2022)，并非之前所认为的1~2亿年(Abe,1997)。通过结合熔体的黏度、密度和热膨胀系数进行岩浆洋对流动力学模拟，推测出岩浆洋结晶开始于地幔中部，且由于岩浆洋中熔体黏度低，冷却过程中发生的是分异固化并延伸到700 km之下(Xie et al.,2021;Bajgain et al.,2022)。因此推断现今地幔的不均一性是早期岩浆洋分异固化造成，这与惰性气体和¹⁸²W的地球化学特征指示的地幔不均一性源于早期历史相一致(Touboul et al.,2012;Williams and Mukhopadhyay,2019)。
6.2 斑岩型矿床金属元素的富集
斑岩型矿床是Cu和Mo的主要来源，同时也是Ag和W的重要来源。地壳深度斑岩型矿床的形成通常涉及三个阶段：(1)深部地壳含成矿金属的含水岩浆的产生;(2)中浅部地壳成矿金属在出溶热液流体中的富集;(3)成矿矿物从热液流体中沉淀。第二阶段成矿金属的富集在热力学上要求金属元素倾向于优先进入流体相，在动力学上要求金属元素在熔体中快速迁移。对于热液流体气泡在硅酸盐熔体中的生长过程，水是决定平衡的主要组分。因此金属元素在流体和熔体中的平衡程度既取决于与H₂O扩散系数的差距(D_H₂O、D_metal)，又依赖于分配行为。金属元素的富集因子EF(enrichment factor;即元素在流体相和熔体相中的含量比值)可以表示如下(Zhang et al.,2018)：
[
EF=frac{K}{1+sqrt{pi} gamma e^{gamma^{2}}[1-erf(gamma)](K-1)}
]
式中，γ是与D_H₂O/D_metal平方根成正比的无量纲参数;K是元素在流体相和熔体相之间的平衡分配系数。
在含4%水的流纹岩熔体中，700°C下Mo扩散系数要比H₂O扩散系数低至少4个数量级，Ag和Cu的扩散系数比H₂O扩散系数高一个数量级以上(图10a)。根据扩散系数差别推测Mo和W的γ值合理范围在0.1~1(Zhang et al.,2018)，Ag和Cu的γ值合理范围为10⁻⁴~10⁻³。四种元素在流体和熔体之间的平衡分配系数范围为5~100(Simon et al.,2008;Tattitch and Blundy,2017;Schmidt et al.,2020)。因此Mo和W的富集因子要低于平衡分配系数但仍高于1，而Ag和Cu的富集因子则与平衡分配系数基本一致(图10b)。
总而言之，Mo和W仍然能在流体相中富集，但难以达到平衡分配的程度。硅酸盐熔体中Mo和W极慢的扩散迁移能够成为Mo和W富集成矿的限速步。与之相反，Cu和Ag从熔体相到流体相的迁移是高效的，不会限制Cu和Ag的富集成矿。
6.3 热点中熔融比例和挥发分的约束
含水玄武岩熔体和碳酸盐化含水熔体电导率的实验测量通过电导率约束熔体分数，为大洋软流圈低速带(LVZ)存在熔体的解释做出了重要贡献(Ni et al.,2011a;Sifré et al.,2014)。除了对LVZ存在熔体的制约，含水含碳熔体的电导率实验结果还可以对热点物质成分和熔融程度进行限定。南太平洋洋底具有地形广泛隆起和火山岛链集中分布的特点(Adam and Bonneville,2005)，其中与Society群岛相关的Society热点被认为来源于地幔深处物质的上涌(Aubaud et al.,2005)。早期地震研究在该热点下方观测到低速异常(Suetsugu et al.,2009)，最新的洋底大地电磁测深获得Society热点下方的上地幔三维电导率结构图也展现了热点下方存在一个直径数百公里的高电导率异常体，电导率超过0.1 S/m，最高可达0.3 S/m，比其周围地幔电导率高出1~2个数量级，且该异常体从上地幔的最底部一直延伸到海平面以下约50 km的深度(Tada et al.,2016)。根据熔体电导率实验测量结果(Sifré et al.,2014)，要达到如此高的电导率不仅需要有熔体的存在，熔体中还十分富含H₂O和CO₂。通过结合含水含碳熔体电导率实验和大地电磁测深结果，估算出高导异常体中熔体体积分数为0.1%~2.2%，熔体中含有约3.5%~3.8%(质量分数)的H₂O和4.7%~5.6%(质量分数)的CO₂(Tada et al.,2016;Massuyeau et al.,2021)。由于熔体体积分数超过~0.1%时会具有较大的浮力，熔体可以向上迁移(Karato,2014)，从而判断Society热点下方的高导异常体中熔体分数足够大，能够使熔体向上移动，是挥发分从上地幔深处上升到地表的通道(Tada et al.,2016;Massuyeau et al.,2021);并根据高导异常体与周围地幔的电导率巨大差异推测出地幔柱与周围地幔的物质交换十分有限。
7 总结
硅酸盐熔体的物理性质对于认识地球早期的圈层演化和现今内部状态发挥了重要作用，是具有地球科学前沿性质的研究领域。本文概述了关于硅酸盐熔体物理性质实验方面的进展，重点探讨了熔体的密度、黏度、扩散系数、电导率和热导率性质的特点和控制因素，总结了现有关于各种性质的计算模型，并阐释了具有重要意义的应用实例。虽然目前对熔体各种物理性质有了较为深刻的了解，但由于熔体成分和结构的复杂性，未来仍需要高温高压实验和模拟计算进行深入研究，不断更新和完善对地球深部以及行星内部状态和作用过程的认识。
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